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本論文采用靜態(tài)批式吸附法與微觀表征(如FTIR、XRD、XPS等技術(shù))相結(jié)合研究凹凸棒石粘土與Ni(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)、Eu(Ⅲ)、Th(IV)作用機(jī)理和模式。本論文共分十章。 第一章簡(jiǎn)要介紹了論文的選題背景、依據(jù)以及研究的基本內(nèi)容和總體方案。 第二章簡(jiǎn)要回顧了與固-液界面吸附相關(guān)的一些基本概念和理論。 第三章介紹了本工作的詳細(xì)實(shí)驗(yàn)方法。 第四章使用FTIR、XRD、XPS和酸堿滴定分別對(duì)凹凸棒石的結(jié)構(gòu)、主要元素組成、官能團(tuán)和表面“吸附位”進(jìn)行了詳細(xì)的表征，得出其本征酸度常數(shù)和“表面位”濃度等相關(guān)參數(shù)。 第五、六章分別對(duì)Ni(Ⅱ)在Na-凹凸棒石粘土、檸檬酸銨改性凹凸棒石粘土上吸附進(jìn)行了詳細(xì)研究。結(jié)果表明Ni(Ⅱ)的凹凸棒石上的吸附作用受pH值、離子強(qiáng)度影響明顯；在pH<8時(shí)，離子強(qiáng)度的影響強(qiáng)烈；而當(dāng)pH>8時(shí)，Ni(Ⅱ)的吸附不受離子強(qiáng)度的影響。吸附-解吸實(shí)驗(yàn)研究表明當(dāng)pH=6.0時(shí)，Ni(Ⅱ)的吸附是可逆的。pH<8時(shí)，離交換或外部絡(luò)合是Ni(Ⅱ)在鈉基凹凸棒石上吸附主要的機(jī)理；而pH>8時(shí)，主要是內(nèi)部絡(luò)合模式。腐殖酸的影響表明FA和HA對(duì)Ni(Ⅱ)的吸附均有一定抑制作用。溫度影響表明溫度升高有利于Ni(Ⅱ)在鈉基凹凸棒石表面上吸附，且該吸附是-吸熱、自發(fā)的過程。檸檬酸銨改性凹凸棒石后明顯改善或提高了對(duì)金屬離子Ni(Ⅱ)的吸附作用。在低pH值條件下受外來干擾離子影響明顯，在較高pH值條件下卻幾乎不受外來離子干擾；檸檬酸銨改性凹凸棒石粘土提高了對(duì)Ni(Ⅱ)的吸附效果，但是高溫處理的凹凸棒石(5000C)由于其結(jié)構(gòu)遭到破壞而使吸附能力減弱。 第七、八章分別討論了Pb(Ⅱ)在高溫活化凹凸棒石上吸附；Eu(Ⅲ)在Na-凹凸棒石上吸附研究：并采用FITEQL對(duì)Pb(Ⅱ)、Eu(Ⅲ)的吸附進(jìn)行表面絡(luò)合擬合，結(jié)果表明在低pH值下主要是“弱位”(=WOH)與金屬離子Pb(Ⅱ)、Eu(Ⅲ)發(fā)生絡(luò)合作用；在高pH值下則主要是“強(qiáng)位”(=SO-)與金屬離子Pb(Ⅱ)、Eu(Ⅲ)發(fā)生絡(luò)合作用；且離子強(qiáng)度對(duì)吸附機(jī)理有一定影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，HA對(duì)Eu(Ⅲ)的吸附有明顯,的影響；在pH<4時(shí)，腐殖酸HS對(duì)吸附影響不明顯，當(dāng)48是，吸附又開始隨pH值升高而逐漸增大。第九章研究了高溫活化凹凸棒石對(duì)Th(Ⅳ)的吸附性能。pH值對(duì)Th(Ⅳ)在凹凸棒石粘土上的吸附有顯著影響，而離子強(qiáng)度對(duì)吸附的影響卻相對(duì)較弱；Th(Ⅳ)凹凸棒石表面主要發(fā)生內(nèi)部絡(luò)合，腐殖酸FA和HA對(duì)吸附有很大的促進(jìn)作用；腐殖酸的加入次序?qū)h(Ⅳ)在凹凸棒石上吸附?jīng)]有明顯影響；另外提高反應(yīng)溫度有利于Th(Ⅳ)在高溫活化凹凸棒石粘土上的吸附，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明Th(Ⅳ)在凹凸棒上吸附是自發(fā)吸熱的過程；最后，高溫活化凹凸棒石粘土對(duì)Th(Ⅳ)的吸附是不可逆的過程；但是在FA存在的吸附體系中，Th(Ⅳ)的吸附幾乎是一個(gè)可逆的過程。 第十章對(duì)本論文的研究結(jié)果進(jìn)行總結(jié)，并對(duì)以后的研究提出一些設(shè)想。 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，凹凸棒石對(duì)重金屬離子及放射性核素具有較強(qiáng)的吸附能力，其檸檬酸銨的有機(jī)改性凹凸棒石粘土對(duì)吸附高濃度重金屬離子方面具有優(yōu)勢(shì)。一般凹凸棒石對(duì)Ni(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)、Eu(Ⅲ)、Th(Ⅳ)的吸附率隨體系pH的增大而提高，隨體系離子強(qiáng)度的增大而降低。土壤提取物FA/HA對(duì)凹凸棒石吸附性能的影響隨金屬離子種類的不同而不同，在不同的pH區(qū)段影響不同。重金屬離子和放射性核素在凹凸棒石上的吸附熱力學(xué)參數(shù)計(jì)算結(jié)果表明，在本實(shí)驗(yàn)條件下吸附是個(gè)自發(fā)的、反應(yīng)限度很大、放熱的過程。表面絡(luò)合和離子交換是重金屬離子和放射性核素在凹凸棒石上的主要吸附機(jī)理。

    關(guān)鍵詞：
    凹凸棒石粘土 放射性核素 重金屬離子 吸附作用
    作者：
    范橋輝
    學(xué)位授予單位：
    蘭州大學(xué)
    授予學(xué)位：
    碩士
    學(xué)科專業(yè)：
    化學(xué) 無機(jī)化學(xué)
    導(dǎo)師姓名：
    吳王鎖
    學(xué)位年度：
    2008
    語種：
    中文
    分類號(hào)：
    O647.31
    在線出版日期：
    2008年12月01日