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隨著大氣污染的不斷加劇，開發(fā)和應用適合我國電廠煙氣除塵和脫硫后溫度偏低實際情況的煙氣脫硝技術對于我國大氣污染的治理有著重要意義。氨選擇性催化還原(SCR)氮氧化物是唯一工業(yè)化的煙氣脫硝技術。目前商業(yè)上應用最多的催化劑是V2O5/TiO2和V2O5-WO3/TiO2，然而其使用溫度窗口為350～400℃，不能夠大規(guī)模的適應于我國目前大多數(shù)鍋爐煙氣系統(tǒng)煙溫較低(100～250℃)的狀況。高效的低溫催化劑不僅可降低SCR脫硝的能耗，而且避免了高濃度SO2對催化反應的影響，因而成為當前研究的熱點。
本文研究了凹凸棒石負載錳氧化物催化劑的物理化學性能和低溫選擇性催化還原NO性能。
通過非均相沉淀法以凹凸棒石(PG)為載體負載錳氧化物制備了用于低溫選擇性催化還原法脫硝反應的復合催化劑MnOx/PG。通過X射線衍射、透射電鏡電子顯微鏡、氫氣程序升溫還原和比表面積分析對其進行了表征。結果表明，催化劑活性組分錳氧化物在凹凸棒石晶體表面高度分散；錳氧化物存在狀態(tài)取決于催化劑煅燒溫度，煅燒溫度小于550℃，錳氧化物為Mn2O3和Mn3O4，煅燒溫度為550℃時，錳氧化物為Mn3O4。
采用固定床反應器評價制備的MnOx/PG催化劑的SCR脫硝性能，考察了催化劑制備條件(煅燒溫度、錳氧化物負載量)和反應條件(反應溫度、空速、H2O、SO2)對脫硝性能的影響。結果表明，在空速9220h-1下，300℃煅燒Mn10/PG催化劑的性能最優(yōu)，175℃時NO轉(zhuǎn)化率達到91％，在200～300℃更達到97％，而N2選擇性在175～300℃為100％。
對凹凸棒石和MnOx/PG催化劑進行了NH3、NO和SO2的程序升溫吸脫附實驗。結果表明，催化劑對NH3和SO2有一定的吸附能力，對NO幾乎沒有吸附能力，而進入凹凸棒石內(nèi)孔道的NH3是通過與結晶水形成H鍵被吸附。MnOx/PG催化劑NH3的吸附主要是載體凹凸棒石的貢獻，錳氧化物的加入并沒有促進催化劑的NH3吸附能力，但促進了吸附NH3的活化。MnOx是催化劑的活性中心，催化劑選擇性催化還原脫硝機理符合Eley-Rideal機理：NH3在催化劑表面吸附位上活化脫氫還原，與氣態(tài)中的NO結合最終生成N2和H2O，氣態(tài)中的O2氧化被還原的Mn3+離子完成催化循環(huán)。

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    doi：
    10.7666/d.y1699532
    關鍵詞：
    氮氧化物 凹凸棒石 錳氧化物 低溫選擇性催化還原 大氣污染 煙氣脫硝 低溫催化劑
    作者：
    李金虎
    學位授予單位：
    合肥工業(yè)大學
    授予學位：
    碩士
    學科專業(yè)：
    環(huán)境工程
    導師姓名：
    陳天虎
    學位年度：
    2010
    語種：
    中文
    分類號：
    X701.7 O643.36
    在線出版日期：
    2010年10月29日