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甲基叔丁基醚(MTBE)是高辛烷、無毒、無染染的優(yōu)良汽油添加劑.MTBE可由異丁烯和 醇經(jīng)加成反應(yīng)合成.研究者在分子篩催化劑上研究了甲醇與異丁烯合成MTBE的反應(yīng)過程.通過XRD、XPS、Py-TPD和Py-IR等表征方法考察了分子篩的結(jié)構(gòu)和酸性地MTBE合成反應(yīng)的影響 ,初步探索到一些規(guī)律.用以吡啶脫附活化能為隨機變量的概率密度函數(shù)描述催化劑表面的非均勻性,并由以此函數(shù)獲得的吡啶脫附活化能分布范圍和分布概率,表征分子篩表面的酸強度分布.通過吸附反應(yīng)物和產(chǎn)物的TPD實驗及本征動力學(xué)實驗.探討了β分子篩催化劑上 合成MTBE反應(yīng)的歷程,提出了反應(yīng)的宏觀動力學(xué)方程.通過上述研究,得到了以下主要結(jié)論:(1)水蒸氣處理未發(fā)跡改變分子篩的骨架結(jié)構(gòu),但分子篩的晶胞收縮,相對結(jié)晶度和表面 硅鋁比發(fā)生了變化.(2)0.1mol/LH<,2>Na<,2>EDTA處理,對分子篩的骨架結(jié)構(gòu)影響很小,未造成骨架脫鋁,基本上只萃取了β分子篩的骨架外鋁.(3)β分子篩表面存在兩種強度的酸 中心,吡啶脫附活化能為140KJ/mol左右對應(yīng)中強酸中心;吡啶脫附活化能為180KJ/mol左右對應(yīng)較強酸中心,中強酸量大于較強酸量.(4)吸附吡啶的紅外光譜表明,水蒸氣改性后的 β分子篩表面L酸量大于B酸量.(5)在合成MTBE的反應(yīng)中,β分子篩表現(xiàn)出了較好的催化性 能.(6)分子篩催化劑的活性受反應(yīng)溫度的影響.不同分子篩的最高活性反應(yīng)溫度均在90℃ 左右.(7)預(yù)處理方法及水蒸氣處理條件對分子篩表面的酸性質(zhì)乃至催化活性有較大的影響 .(8)較強酸中心是甲醇與異丁烯醚化反應(yīng)的活性中心,中強B酸也是該反應(yīng)的活性中心.(9)甲醇、異丁烯和MTBE在催化劑表面上的吸附均為中等強度的化學(xué)吸附.在B酸中心上的反應(yīng)按照L-H機理進行,表面反應(yīng)為控速步.正反應(yīng)速度對甲醇濃度是零級.對異丁烯濃度一級 ;逆反應(yīng)速度對MTBE濃度是一級.
    doi：
    10.7666/d.y352378
    關(guān)鍵詞：
    動力學(xué) 醚化反應(yīng) 分子篩 MTBE 催化劑 TPD 甲基叔丁基醚
    作者：
    王蒞
    學(xué)位授予單位：
    天津大學(xué)
    授予學(xué)位：
    博士
    學(xué)科專業(yè)：
    有機化工
    導(dǎo)師姓名：
    陳洪鈁
    學(xué)位年度：
    1999
    語種：
    中文
    分類號：
    TQ426
    在線出版日期：
    2012年12月19日