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氧化鈦基光催化材料是以氧化鈦為基體進行改性處理后所制備的具有優(yōu)良光催化活性的新型功能材料，在環(huán)境污染治理上具有廣闊的應(yīng)用前景，是催化領(lǐng)域的研究熱點之一。但現(xiàn)有氧化鈦基光催化材料存在著吸光范圍窄、能量利用效率低、難以重復(fù)利用等問題，阻礙了其工業(yè)應(yīng)用。有鑒與此，本課題開展了氧化鈦基光催化材料改性制備和模擬污染物光催化降解實驗研究，并對材料結(jié)構(gòu)和光催化過程機理進行了系統(tǒng)的理論分析，取得一些創(chuàng)新性研究結(jié)果。
實驗研究方面：
(1)以TiO2納米粉體為基體，利用鈦酸四丁酯和硝酸鹽進行摻雜包覆和硝酸表面酸化處理，獲得了光催化性能優(yōu)異的氧化鈦基材料，其中，包覆摻雜Fe量為3％、經(jīng)過酸化處理的樣品較未改性樣品80 min內(nèi)對亞甲基藍(MB)的光催化效率提高了71.8％；包覆摻雜Nd量為3％、不經(jīng)酸化處理的樣品光催化效率較未改性樣品提高了144.0％。金屬離子摻雜和表面酸化相結(jié)合的改性方法不僅可增加光催化劑表面的活性位(橋氧羥基)，而且可降低電荷遷移過程中的復(fù)合，有效地提高了TiO2粉體的光催化活性。
(2)利用溶膠—凝膠法制備了雙金屬離子摻雜的氧化鈦基光催化材料，其中Nd摻雜量為1.5％0、Fe摻雜量為0.5％0的樣品較未摻雜樣品40 min內(nèi)對MB的光催化效率提高了38.7％；Y摻雜量為1.7‰、Fe摻雜量為0.5‰的樣品光催化效率較未摻雜樣品提高了21.2％； La摻雜量為3％0、Fe摻雜量為0.5‰的樣品光催化效率較未摻雜樣品提高了41.2％。優(yōu)選的雙金屬摻雜可以克服單一金屬離子摻雜對材料光催化活性的負面影響，對光催化材料的性能產(chǎn)生協(xié)同提高作用。
(3)以碳納米管、高分子微球、磁性高分子微球為載體包覆二氧化鈦制備了相應(yīng)的負載型光催化劑。采用低溫水煮方法制得了負載有單一銳鈦礦型TiO2的光催化劑；所包覆的TiO2膜與載體結(jié)合牢固、光催化活性好。三種催化劑有可能應(yīng)用于不同的光催化降解場合。磁性高分子微球光催化劑易于磁力分離回收，便于工業(yè)應(yīng)用。
理論分析方面：
(1)系統(tǒng)地歸納總結(jié)形成了TiO2光催化反應(yīng)四步模型，即將TiO2光催化反應(yīng)過程簡化為光激發(fā)產(chǎn)生電子和空穴、電子和空穴的遷移、電子和空穴在TiO2表面的反應(yīng)以及溶液體相反應(yīng)四個步驟；并對各個步驟的影響因素進行了深入分析。
(2)在模型基礎(chǔ)上，利用半導(dǎo)體物理學(xué)和物理化學(xué)的理論，推導(dǎo)出相應(yīng)的光催化反應(yīng)動力學(xué)方程；利用文獻中的數(shù)據(jù)驗證了反應(yīng)模型和動力學(xué)方程。理論分析結(jié)果對氧化鈦基光催化材料的改性研究具有指導(dǎo)意義。

    關(guān)鍵詞：
    光催化劑 二氧化鈦 制備方法 溶膠-凝膠法 雙金屬離子摻雜 污染物光催化降解
    作者：
    欒勇
    學(xué)位授予單位：
    中國科學(xué)院過程工程研究所
    授予學(xué)位：
    博士
    學(xué)科專業(yè)：
    化學(xué)工程
    導(dǎo)師姓名：
    戴學(xué)剛
    學(xué)位年度：
    2006
    語種：
    中文
    分類號：
    TQ426.81 TB34